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机构地区:[1]清华大学化学系有机光电子与分子工程教育部重点实验室分子催化与定向转化研究室,北京100084
出 处:《化学学报》2005年第1期86-90,F009,共6页Acta Chimica Sinica
基 金:国家杰出青年基金(No. 20125310);国家 973 计划(No. 2003CB615804)资助项目.
摘 要:从同一 ZrO(OH)2 出发制备了三种不同尺寸的 ZrO2 纳米颗粒(ZrO2-CP: 40~200 nm, ZrO2-AN: 18~25 nm,ZrO2-AD: 10~15 nm), 采用沉积-沉淀方法制备了相应的 Au/ZrO2 催化剂. 用 XRD, XRF, TEM 和低温 N2 吸附对 ZrO2和 Au/ZrO2进行了表征. XRD 和 TEM 分析表明 Au/ZrO2样品中 Au 粒子的平均尺寸为 4~5 nm, 而 ZrO2的晶相和颗粒大小没有因为“负载”Au 粒子而发生变化. CO 催化氧化反应的结果表明, Au/ZrO2催化活性随着 ZrO2纳米粒子尺寸的减小活性明显增加. TEM/HRTEM结果表明, Au/ZrO2催化剂中Au粒子与ZrO2颗粒接触界面随ZrO2颗粒尺寸的减小而明显增加, 这很可能是含有更小尺寸 ZrO2纳米粒子的 Au/ZrO2催化剂具有更高催化活性的重要原因.This work explores the size-effect of zirconia nanoparticles on the catalysis of Au/ZrO2 for CO oxidation. Zirconia particles with different sizes (ZrO2-CP: 40similar to200 nm; ZrO2-AN: 18similar to25 nm; ZrO2-AD: 10similar to15 nm) was prepared from a single source of ZrO(OH)(2) and the deposition-precipitation method was employed to prepare the Au/ZrO2 catalysts. The samples were characterized with XRD, TEM, XRF and nitrogen adsorption measurements. While the Au particles in all the Au/ZrO2 catalysts appeared to show similar sizes (4similar to5 nm), the catalytic activity order of Au/ZrO2-AD>Au/ZrO2-AN>Au/ZrO2-CP revealed clearly that smaller zirconia nanoparticles led to Au/ZrO2 catalyst with higher catalytic activity. The activity improvement by reducing zirconia nanoparticle size seems attributable to the increased Au-zirconia junctions in the catalysts.
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