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作 者:吴洪波[1] 王晓[1] 陈建民[1] 俞宏坤[2] 薛华欣[1] 潘循皙[1] 侯惠奇[1]
机构地区:[1]复旦大学环境科学与工程系,上海200433 [2]复旦大学材料科学系,上海200433
出 处:《科学通报》2004年第8期739-743,共5页Chinese Science Bulletin
摘 要:羰基硫(COS)是大气中含硫气体之一,它可以通过大气化学反应形成硫酸盐气溶胶,影响大气辐射平衡,导致全球气候变化.COS在大气中可通过与OH·自由基、活性氧原子等均相反应过程发生化学转化,但其与大气颗粒物的复相反应的研究甚少.考察了COS与大气颗粒物中较常见的氧化物成分Al2O3,CaO,SiO2,Fe2O3和MnO2等发生复相转化的能力,利用原位傅里叶红外光谱(insituFTIR),X射线光电子光谱(XPS),比表面积分析等手段确定了COS的转化产物,讨论了反应的动力学过程和转化途径.结果表明,常温下COS能与多种氧化物反应,产物为CO2,单质S以及24SO-.各种氧化物对COS催化反应能力有较大差异,Al2O3表现出很强的催化活性,Fe2O3次之,CaO反应微弱,SiO2和MnO2则无明显反应活性.氧化物表面的吸附氧和羟基是COS转化的主要反应中心.体系中氧气过量时,Al2O3催化COS遵循准一级反应动力学规律,其酸碱性对催化活性影响很大,COS在碱性、中性和酸性Al2O3上的表观反应速率常数分别为1.5110-4,9.8110-5和3.0610-6s-1.
关 键 词:羰基硫 反应机制 复相 Al2O3 X射线光电子光谱 傅里叶红外光谱 大气颗粒物 Fe2O3 组分 硫酸盐气溶胶 大气化学反应 全球气候变化 比表面积分析 SO4^2- 反应速率常数 COS SiO2 MnO2 动力学过程 动力学规律 氧化物 含硫气体
分 类 号:P421[天文地球—大气科学及气象学]
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