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作 者:马中义[1] 董庆年[1] 杨成[1] 魏伟[1] 陈建刚[1] 孙予罕[1]
机构地区:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室
出 处:《光谱学与光谱分析》2006年第3期422-425,共4页Spectroscopy and Spectral Analysis
基 金:国家"973"项目(G1999022400);中国科学院知识创新工程(KGCX2-302)项目资助
摘 要:用FTIR技术考察了甲醇在不同形态氧化锆上的吸附和活化转化行为。甲醇吸附在无定型和四方氧化锆上生成线式和桥式甲氧基物种,而在单斜氧化锆上还出现锥桥式甲氧基物种。在单斜和无定性氧化锆上的桥式羟基活泼而四方氧化锆上的线式羟基活泼。氧化锆表面吸附的甲氧基物种在晶格氧的作用下进一步转化,在单斜和无定性氧化锆上生成甲酸盐,并且可以进一步氧化为碳酸盐物种;而在四方氧化锆表面,甲氧基物种可以直接氧化为碳酸盐物种,这表明四方氧化锆的晶格氧比其他两种氧化锆上的更为活泼。The influence of zirconia polymorphs on methanol adsorption was investigated by FTIR technique. One terminal and two types of bridged methoxyl were formed on the am-ZrO2 and t-ZrO2 samples, while another tribridged methoxyl species was detected on the m-ZrO2 sample. During the formation of methoxyl, bridged hydroxyl species on the am-ZrO2 and m-ZrO2 was more active, while the terminal one on the t-ZrO2 sample was more active. The methoxyl was oxygenated by surface oxygen ions to be formate and further to be carbonate on the m-ZrO2 and am-ZrO2 samples. But for t-ZrO2, methoxyl could be directly oxygenated to be carbonate at RT, which implied that the surface oxygen ions on t-ZrO2 were more active than those on the two other samples.
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