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出 处:《中国科学(B辑)》2009年第7期665-665,共1页Science in China(Series B)
摘 要:选用V2O5作为催化剂,活性炭为载体,偏钒酸铵的草酸溶液为浸渍前驱体,采用等体积浸渍法制备了V2O5/C催化剂,将其应用于乙二醛的液相氧化.并对反应液用液相色谱进行了定性,在确定了催化体系中氧化产物的基础上,考察了V2O5含量和焙烧温度对催化剂催化性能的影响,利用XRD和TEM等手段对催化剂进行了表征.结果显示,V2O5含量较低时(w(V2O5)<3%),催化剂的活性组分分散度较高,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性都随着V2O5的含量提高而逐渐增加;当负载量为3%时,催化效果最佳,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性分别达到16.16%和76.75%;当V2O5的质量分数大于3%时,V2O5颗粒在活性炭表面发生明显聚集,V2O5开始出现多层吸附,导致乙二醛转化率和乙醛酸得率略有下降.而焙烧温度是制备负载型催化剂的一个重要影响因素.焙烧温度的作用不仅在于使活性组分的前驱体充分分解,同时也影响着活性组分的分散状态.我们考察了经不同温度焙烧后的催化剂的活性,从表征结果来看,在473K以下焙烧时,可能活性组分的前驱体未能充分分解,活性中心数目较少,反应效果较差;当V2O5负载量为3%、焙烧温度为573K时,催化剂具有较高的催化活性和选择性,反应5h,乙二醛的转化率为18.76%,乙醛酸的选择性为77.70%;而在温度升高至673K以上时,催化剂中活性组分出现了部分烧结团聚现象,导致活性中心分布不均匀,从而降低了催化活性.另外,V2O5/C催化剂重复使用3次后,乙二醛的转化率和乙醛酸的得率略有降低,催化剂显示了很好的稳定性.该法开创了钒系催化剂对有机醛类的催化氧化合成;将其应用到乙二醛的部分液相氧化中.结果表明,采用了环境友好氧气氧化剂,在比较温和的条件(常温常压)下,液相中将乙二醛氧化为乙醛酸,V2O5/C催化剂对乙二醛的氧化具有良好的催化活性和选择性,除了生成目标产物乙醛酸外
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