Rh在CeO_2(111)表面吸附的第一性原理研究  

First principles studies of the Rh/CeO_2(111)interface

作　　者：路战胜[1,2] 楚兴丽[1] 杨宗献[1,2] 

机构地区：[1]河南师范大学物理信息与工程学院,新乡453007 [2]河南省光伏材料重点实验室,新乡453007

出　　处：《原子与分子物理学报》2010年第3期581-587,共7页Journal of Atomic and Molecular Physics

基　　金：国家自然科学基金(10674042);"河南省创新型科技人才队伍建设工程"资助课题

摘　　要：采用基于广义梯度近似的投影缀加平面波(Projector augmented wave)赝势和具有三维周期性边界条件的超晶胞模型,用第一原理计算方法,计算并分析了Rh在CeO_2(111)表面吸附所形成的Rh/CeO_2(111)界面体系的吸附能,价键结构和局域电子结构.考虑了Rh在不同吸附位置的吸附情况.结果表明:1)Rh在CeO_2(111)面有较大的吸附能,表明Rh与CeO_2(111)面有较强的相互作用,而且Rh在位于表面O的三度位,且位于次层氧的顶位的吸附最强;2)Rh的4d态同衬底O的2p态有明显的杂化作用,这是Rh同CeO_2较强作用的主要原因;3)Rh被CeO_2(主要是Rh的次近邻的Ce)氧化为Rh^(3+),并伴随着Ce^(4+)→Ce^(3+)反应的发生.First-principles electronic structures calculations of the Rh/ceria（111） interface are presented. The strong interactions between the Rh adatom and the CeO2 （111） substrate have been found and Rh prefers to stay at the top site of the subsurface oxygen with an adsorption energy of 3. 72 eV per Rh adatom, which mainly due to the strong interaction between the Rh4d and O2p. The Rh adatom is oxidized to Rh8＋ mainly by its next nearest-neighbor Ce accompanied by the conversion of Ce4＋→Ce3＋.

关 键 词：三元催化剂 RH CEO2 吸附 密度泛函理论 

分 类 号：O485[理学—固体物理]