一步法合成具有高效傅式烷基化催化性能的铁功能化有序介孔催化剂  

One-step Synthesis of Iron-functionalized Ordered Mesoporous Materials with High Catalytic Performance in Friedel-Crafts Alkylations

作　　者：高钱[1,2] 修洋[1,3] 李国栋[1] 陈接胜[3] 

机构地区：[1]吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室,长春130012 [2]吉林大学材料科学与工程学院,长春130022 [3]上海交通大学化学化工学院,上海200240

出　　处：《高等学校化学学报》2012年第4期657-662,共6页Chemical Journal of Chinese Universities

基　　金：国家自然科学基金(批准号:21071060;20731003);吉林大学科学前沿与交叉学科创新项目(批准号:201103024);吉林大学青年教师创新项目资助

摘　　要：以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)为模板,一步合成了金属铁离子功能化的介孔二氧化硅催化剂(FeMS).表征结果显示,FeMS催化剂具有六方结构的一维直孔道,孔径约为3.5 nm,其中铁离子以四配位形式高度分散于主体二氧化硅骨架上,并且掺杂后的样品仍保持了主体二氧化硅有序的介孔结构.铁离子的掺杂量可以通过反应物中硝酸铁的含量进行调变.在苯与苄基氯的傅式烷基化反应中,FeMS催化剂显示出良好的催化活性与稳定性.随着铁掺杂量的增加,FeMS的催化活性逐渐提高.其中FeMS(40)样品可以在2 min内完成催化反应,二苯甲烷的选择性为100%.这种良好的催化性能主要是由于该催化剂具有高度分散的铁离子活性位点、较大的比表面积和孔体积以及空旷的骨架结构所致.Iron functionalized mesoporous silicon dioxide with various n（Si）/n（Fe） ratios were synthesized via a one-pot synthesis process using soclium docecyl sulfate（SDS） and N-[3-（trimethoxysilyl）propyl]-1,2-ethanediamine（N-TPE） as anionic surfactant and co-structure-directing agent,respectively.Various techniques such as XRD,N2 adsorption,TEM,UV-Vis,XPS and ESR were employed to characterize the products.The presence of iron species with tetrahedral coordination in the well-ordered mesoporous framework was confirmed.The catalytic performance was evaluated through the Friedel-Crafts benzylation of benzene by benzyl chloride.Under the optimized reaction condition,FeMS（40） exhibited superior catalytic performance with 100% yield of diphenylmethane within 2 min at 60 ℃.

关 键 词：铁掺杂介孔二氧化硅 一步法(一锅法)合成 阴离子表面活性剂 傅式烷基化 

分 类 号：O613.7[理学—无机化学] O643.3[理学—化学]