反应条件对介孔Ni-CaO-ZrO_2催化剂上CH_4耦合重整反应性能的影响  

Influence of Reaction Conditions on Methane Coupling Reforming over Mesoporous Ni-CaO-ZrO_2 Catalyst

作　　者：司兰杰[1,2] 王长真[1,2] 孙楠楠[1] 闻霞[1] 魏伟[1] 孙予罕[1,3] 

机构地区：[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001 [2]中国科学院研究生院,北京100049 [3]中国科学院上海高等研究院低碳转化中心,上海201203

出　　处：《石油化工》2012年第7期763-769,共7页Petrochemical Technology

基　　金：国家重点基础研究发展计划资助项目--褐煤洁净高效转化的催化与化学工程基础之课题5:褐煤转化过程中CO2的循环利用(2011CB201405)

摘　　要：利用并流沉淀法制备了介孔Ni-CaO-ZrO2催化剂,在该催化剂上考察了水蒸气重整(SRM)、CH4部分氧化(POM)和CO2重整(CDR)反应的不同耦合方式对CH4重整反应的影响,以及反应温度和气态空速对CH4三重整反应制合成气过程的影响。实验结果表明,与单纯的CDR反应相比,SRM-CDR耦合反应与CDR-POM耦合反应均具有明显的优势,前者侧重于产物分布的调节,而后者则对增强催化剂的活性和稳定性有重要意义。CH4三重整条件下催化剂失活的主要原因是复杂气氛条件下的晶相烧结;在反应温度为973 K、气态空速35.0 L/(h.g)、n(CH4)∶n(CO2)∶n(O2)∶n(H2O)=2∶1∶0.875∶0.50的条件下,催化剂上CH4转化率约为83%,产物合成气中n(H2)∶n(CO)约为2.00,且在反应10 h内催化剂活性稳定。A mesoporous Ni-CaO-ZrO： catalyst was prepared by a co-precipitation method. The influences of reaction temperature and GHSV on the catalyst activities in H20-CO2 reforming（SRM- CDR）, CO2-O2（CDR-POM） reforming and H20-O2-CO2 reforming（tri-reforming） of CH4 were investigated. It was found that the SRM-CDR and CDR-POM processes were better than CO2 reforming（CDR）. The product distribution for SRM-CDR is easy to adjust, and POM-CDR was is beneficial for improving the activity and stability of the catalyst. And the tri-reforming of CH4 has the advantages of both SRM-CDR and POM-CDR. The complex atmosphere in the tri-reforming process can result in the sintering of the catalyst, which leads to the catalyst deactivation. CH4 conversion and H2/CO mole ratio in the products can reach 83% and 2.00 respectively under the conditions of 973 K, GHSV 35.0 L/（h· g）, and n（CH4） ： n（CO2） ： n（O2） ： n（H20）2 ： 1 ： 0.875 ： 0.50, and the catalyst is stable in the reaction for 10 h.

关 键 词：甲烷 三重整 二氧化碳 氧气 水蒸气 镍基催化剂 

分 类 号：TQ032[化学工程]