硫钨杂多酸阴离子功能化的离子液体催化烯烃环氧化  被引量:1

Olefin epoxidation catalyzed by oxoperoxosulfatometalate -based ionic liquids-type catalysts

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作  者:华丽[1] 乔云香[1] 陈吉忠[1] 朱闻闻[1] 郭立[1] 张然[1] 侯震山[1] 

机构地区:[1]华东理工大学工业催化研究所,结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室,上海200237

出  处:《中国科技论文》2012年第12期949-953,共5页China Sciencepaper

基  金:国家自然科学基金资助项目(21073058);高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(20100074110014);中央高校基本科研业务费资助项目

摘  要:将高活性的硫钨杂多阴离子[SO4W2O10]2-(记为SW2)分别与四丁基铵阳离子([TBA]2SW2)、1-十二烷基-3-甲基咪唑阳离子([DMIM]2SW2)及质子化十二烷基咪唑阳离子([HDIM]2SW2)组合构筑了有效的烯烃环氧化催化剂体系。针对环辛烯的环氧化反应,比较了这3种催化剂的催化性能。研究发现在反应过程中,阳离子对催化剂活性中心的结构变化有显著的影响。当n(环辛烯)∶n(双氧水)=1∶1,乙酸乙酯作为反应介质时,[DMIM]2SW2、[HDIM]2SW2催化剂在反应完成后发生自分离现象,并且,催化剂在循环1次后的活性反而要高于新鲜催化剂的活性。这可能是由于反应过程中,双氧水促使高活性和高稳定性的催化中心的形成。重点研究了[HDIM]2SW2催化剂在乙酸乙酯介质中的反应性能以及催化循环效果,并表征了此催化剂在反应过程中的状态变化。The ionic liquid-type compounds consisting of highly active oxoperoxosulfatometalate anions [SO4W2O10]^2-(SW2 for short) and three different cations, namely, tetmbutylammonium, 1-dodecyl-3-methylimidazolium and N-dodecylimidazolium cations ([TBA]2SW2, [DMIM]2SW2 and [HDIM]2SW2 for short, respectively) have been constructed and utilized for the epoxidation of ciscyclooetene. Experimental results indicated that the cations of the ionic liquid had a significant effect on the catalytic performance. The catalysts [DMIM]2SW2 and [HDIM]2SW2 carl be easily separated and recycled in ethyl acetate media, in comparison with [TBA]2SW2 catalyst at a molar ratio of the cis-cyclooctene to H2O2 = 1:1. It is interesting to note that the catalytic activity increased in the second nan with [DMIM]2SW2 or [HDIM]2SW2 as catalyt, which probably resulted from catalyst activation with H2O2 in the first nan. Finally, [HDIM]2SW2 has been chosen as a typical catalyst to investigate the effect of reaction solvent, catalyst separation and recyclability in ethyl acetate.

关 键 词:环氧化 硫钨多酸阴离子 离子液体 

分 类 号:O643.32[理学—物理化学]

 

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