甘氨酸修饰的Pt(111)电极上的氧还原  

Oxygen Reduction Reaction on Glycin Modified Pt(111) Electrode

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作  者:李明芳[1] 康婧[1] 廖玲文[1] 陈艳霞[1] 叶深[2] 

机构地区:[1]中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室,化学与材料科学学院化学物理系,安徽合肥230026 [2]北海道大学催化化学研究中心,日本札幌

出  处:《电化学》2013年第1期37-42,共6页Journal of Electrochemistry

基  金:国家自然基金面上项目(No.21073176)资助

摘  要:利用单晶旋转圆盘电极技术(Hanging Meniscus Rotating Disk Electrode,HMRD)在硫酸和高氯酸溶液中,分别研究了甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧分子的电催化还原反应.实验发现:在硫酸溶液中,经甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面的氧还原活性明显提高,其中氧还原的半波电位与Pt(111)电极的相比正移约0.1 V,而在高氯酸溶液中,甘氨酸修饰的Pt(111)电极的活性几乎没有发生变化.该实验结果表明:甘氨酸修饰的Pt(111)电极一方面抑制了SO42-在电极表面的吸附,另一方面又能在电极表面提供相邻的空位供氧分子吸附.通过与文献中报道的CN-修饰的Pt(111)电极上的氧还原结果的对比,可以推测甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧还原活性提高,是由于甘氨酸在Pt(111)表面可能先被氧化成CN-后吸附在电极表面,进而促进了氧分子的电催化还原反应.Oxygen reduction reaction (ORR) on glycin(NH2CH2COOH) modified Pt(111) electrode has been investigated using hanging meniscus rotating disk electrode system(HMRD) in 0.05 mol·L^-1 H2SO4 and 0.1 mol·L-1 HClO4 solutions, respectively. Cyclic voltammogram of the NH2CH2COOH modified Pt(111) electrode measured in 0.05 mol·L-1 H2SO4 solution is similar to that of CN- modified Pt(111) electrode,demonstrating that sulfate adsorption is strongly inhibited at the NH2CH2COOH modified Pt(111). From the polarization curve of ORR recorded in 0.05 mol·L^-1 H2SO4 solution, it is found that the ORR activity at the NH2CH2COOH modified Pt (111) is greatly enhanced with the half wave potential (G1/2) of ORR shifted ca. 0.1 V positively, which is close to the activity of ORR at the unmodified Pt(111) in 0.1 mol. Ll HC104 solution. The improved ORR activity is explained by geometric effect due to the formation of well organized CN- adlayer at Pt(111) from the oxidative decomposition of NH2CH2COOH, which effectively inhibits the adsorption of sulfate anions.

关 键 词:Pt(111)单晶电极 氧还原 甘氨酸修饰 几何效应 

分 类 号:O646.54[理学—物理化学]

 

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