尿素分子团簇线性和一阶非线性光学极化率的理论计算  

Theoretical Study on the Linear and Nonlinear Optical Polarizabilities of Urea Clusters

作　　者：吴克琛[1] 洒荣建[1] 李隽 庄伯涛[1] 林晨升[1] 彭赛群[1] 陈锡华[1] 周张锋[1] 

机构地区：[1]结构化学国家重点实验室 [2]Department of Chemistry, The Ohio State University

出　　处：《Chinese Journal of Structural Chemistry》2001年第4期319-324,共6页结构化学（英文）

基　　金：国家自然科学基金(69978021); 结构化学国家重点实验室基金; 福建省自然科学基金(E9910030)资助项目

摘　　要：检验分子晶体非线性光学极化率的可加性，对于确认有向气体模型(Oriented-Gas Model) 具有重要的科学意义，对探索新型实用的分子非线性光学材料也有实际的意义。本文对尿素晶体中分子簇非线性光学极化率的可加性做了详尽的理论研究。首次做到了尿素分子最近邻排布团簇的非线性光学极化率的从头算，从而扩展了前人的工作。研究结果有效地确认了有向气体模型。同时，我们还提出了壳层结构模型 (Shell-Structure Model)，用以解决有向气体模型中的缺陷，可实现更为有效可靠地计算晶体宏观非线性光学系数。Ab initio studies of linear and nonlinear optical polarizabilities of molecular urea clusters are reported with on eye toward accounting for the validity of oriented-gas model of molecular crystals. The first-order hyperpolarizabilities of the nearest-neighbor structure of urea cluster are reported for the first time. We further propose a shell-structure model to improve the oriented-gas model for reliably calculating nonlinear optical susceptibility molecular crystals.

关 键 词：分子晶体 非线性光学极化率 尿素分子团簇 从头算 量子化学 光学性质 

分 类 号：O641[理学—物理化学]