碳烟与气态和吸附态NO_2反应的不同机制  

作　　者：张业新[1,2] 陈少杰 李倩[1] 张昭良[1] 张建 

机构地区：[1]济南大学化学化工学院,济南250022 [2]中国科学院宁波材料技术与工程研究所,新能源技术研究所,宁波315201

出　　处：《科学通报》2014年第26期2604-2608,共5页Chinese Science Bulletin

基　　金：国家自然科学基金(21307142;21077043;21107030;21277060);中国博士后科学基金(2013M531490);浙江省博士后择优项目(BSH1302053)资助

摘　　要：在K/MgAlO催化剂上测试了气态及吸附态NO2与碳烟(soot)的反应,结合原位红外表征和第一性原理计算确认了反应中间物,对两类反应的差异进行了机理解析.结果表明,吸附态NO2的活性弱于气态NO2.吸附态NO2以硝酸盐的形式参与反应,导致出现了2个红外特征峰2234和2110 cm-1,分别归属为K位上的氰酸离子和MgAlO载体上的氰离子.此外,气态NO2的反应中间物异氰酸离子也得到证实.吸附态NO2(即硝酸盐)的反应受到K+静电场的束缚,倾向于形成氰酸离子,氰酸离子易裂解成氰离子迁移到载体上;气态NO2与碳烟反应则倾向于形成相对稳定的异氰酸离子.吸附态NO2较弱的低温活性可归因于K+静电场的束缚.

关 键 词：碳烟 二氧化氮 反应中间物 反应机理 原位红外 第一性原理 

分 类 号：X511[环境科学与工程—环境工程] O643.36[理学—物理化学]