SiO_2担载聚甲酚磺醛作为固体酸催化剂用于有机反应（英文）  

Silica-supported policresulen as a solid acid catalyst for organic reactions

作　　者：曾科星[1] 黄志鹏[1] 杨杰[1] 顾彦龙[1,2] 

机构地区：[1]华中科技大学化学与化工学院,教育部大型电池关键材料与系统重点实验室,湖北武汉430074 [2]中国科学院兰州化学物理研究所,羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州730000

出　　处：《催化学报》2015年第9期1606-1613,共8页

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(21173089,21373093);the Fundamental Research Funds for the Central Universities of China(2014ZZGH019);the Cooperative Innovation Center of Hubei Province~~

摘　　要：均相催化多相化是催化化学研究热点之一.但是,很多固体催化剂的制备需要专门的仪器设备和长期的实验技术积累,而一般的有机合成化学实验室并不具备制备和调控固体催化剂的条件.另外,部分固体催化剂制备过程较为复杂,制备周期较长,因此,人们在进行有机转化反应操作时往往倾向于采用均相催化剂.为了改变这一现状,需要尽快发展制备方法简单、周期短、性能可靠的固体催化剂,以期能够在当前化学反应绿色化过程中做出更大贡献.酸催化剂广泛用于有机合成反应.传统硫酸、氢氟酸等均相酸催化剂虽然催化活性较好,但其腐蚀性强、毒性大,且回收困难.为了提高化学转化过程的绿色性,固体酸催化剂在有机反应中的应用已广受关注.但是,传统的固体酸催化剂制备过程大多较为复杂,获取周期长,且酸度不均、负载量也难以实现调控,因此有必要发展一种制备便捷、酸度适中、普适性广的固体酸催化剂.聚甲酚磺醛是2-羟基-4-甲基苯磺酸与甲醛的低聚物,不溶于二氯甲烷、乙酸乙酯等大部分有机溶剂,易溶于水.聚甲酚磺醛的水溶液已经被用作治疗妇科疾病的药物,是一种廉价、易得、生物兼容性好的市售化学品.由于聚甲酚磺醛分子结构中含有大量的磺酸基,因此其具备作为酸催化剂的潜质.考虑到其骨架结构中富含大量羟基,可能与SiO2类多羟基载体产生氢键作用,因而可在一定程度上稳定制备的SiO2/聚甲酚磺醛复合固体材料.本文采用浸渍法,经如下两步将聚甲酚磺醛负载于SiO2表面,制备了一系列担载量不同（0.2~1.5 mmol/g）的复合酸性材料：（1）将SiO2加入聚甲酚磺醛水溶液的乙醇溶液中,在室温下磁力搅拌10–15分钟;（2）在减压条件下除去水和乙醇（约30分钟）.整个制备过程,无需专门的设备,仅需使用磁力搅拌器和旋转蒸发仪等一般有机合成实验室�A new type of solid catalyst was prepared by coating a thin layer of policresulen, an inexpensive polymer prepared via condensation of 2-hydroxy-4-methylbenzenesulfonic acid and formaldehyde that has been used as commercially available drug, onto the surface of silica. The policresulen component is insoluble in many organic solvents and can be adsorbed on silica with the aid of hydrogen bonding. The obtained silica/policresulen composite showed remarkable catalytic activity for various organic reactions. In model reactions, the catalyst can be recycled several times without significant loss of activity. The salient features of using this acid catalyst in organic reactions include cost-effectiveness, simple and time-efficient preparation, and the convenience of controlling the acid loading on the solid.

关 键 词：固体酸催化剂 聚甲酚磺醛 酸催化 催化剂固载化 烷基化 

分 类 号：O643.36[理学—物理化学]