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作 者:彭洪根[1] 彭跃[1] 徐香兰[1] 方修忠[1] 刘玥[1] 蔡建信[1] 王翔[1]
机构地区:[1]南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031
出 处:《Chinese Journal of Catalysis》2015年第11期2004-2010,共7页催化学报(英文)
基 金:supported by the National Natural Science Foundation of China (21263015);the Education Department of Jiangxi Province (KJLD14005);the Natural Science Foundation of Jiangxi Province(20151BBE50006,20122BAB203009)~~
摘 要:Polycrystalline SnO2 fine powder consisting of nano-particles (SnO2-NP), SnO2 nano-sheets (SnO2-NS), and SnO2 containing both nano-rods and nano-particles (SnO2-NR+NP) were prepared and used for CO oxidation. SnO2-NS possesses a mesoporous structure and has a higher surface area, larger pore volume, and more active species than SnO2-NP, and shows improved activity. In contrast, although SnO2-NR+NP has only a slightly higher surface area and pore volume, and slightly more active surface oxygen species than SnO2-NP, it has more exposed active (110) facets, which is the reason for its improved oxidation activity. Water vapor has only a reversible and weak influence on SnO2-NS, therefore it is a potential catalyst for emission control processes.SnO2是一种具有丰富表面缺位氧的n型半导体,其晶格氧亦可还原.另外其熔点高达1630 oC,具有较高的热稳定性能.在过去的几十年中,SnO2主要用作气敏材料.而其作为催化材料的性能,特别是用于大气污染治理则鲜见报道.在过去的几年中,本课题组系统研究了SnO2的催化化学,发现利用传统共沉淀法制备的SnO2纳米粉末,在焙烧温度高于500℃时,其比表面积通常低于20m2/g,因而限制了其氧化活性.在SnO2晶格中掺杂Fe、Cr、Mn、Ce和Ta等形成固溶体可有效提高其比表面积并产生更多的活性氧物种,因而其对CO和CH4的氧化活性及稳定性大幅度提高.本课题组近期研究结果表明,采用熔盐法制备的高纯SnO2纳米棒单晶比SnO2纳米颗粒和纳米微球等具有更优异的CO氧化活性,260℃即可完全氧化CO.且在240–260℃狭窄温度区间发生转化率突跃,表现出类似贵金属的催化行为.值得指出的是,SnO2纳米棒的比表面积(1 m2/g)远低于其他几种形貌的材料,且无活泼氧存在.但研究表明SnO2纳米棒具有优先暴露的(110)活泼晶面,是导致其活性优良的主要原因.另外,我们采用简单共沉淀法成功制备了高比表面介孔Cu-Sn复合氧化物纳米片(196 m2/g),其在140℃即可将CO完全氧化,且具有优良的抗水失活性能.因此,SnO2的形貌是影响其催化活性的主要因素之一,但迄今未见较系统深入的研究.在上述工作基础上,本文通过水热法,不添加任何有机模板剂,成功制备了厚度约10 nm的介孔SnO2纳米片和纳米棒及纳米颗粒混合物样品;采用常规共沉淀法制备了SnO2纳米颗粒.并将以上三种不同形貌的SnO2纳米材料用于CO氧化.利用SEM、XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR和XPS探讨了不同形貌SnO2催化剂的体相结构和表面性质及其对催化性能的影响.与SnO2纳米颗粒相比,介孔SnO2纳米片具有高的比表面积、孔体积及更活泼的氧中心,因此后者CO氧化活性远高�
关 键 词:SnO2 catalyst Nano-sheet Nano-rod Exposed active facet EO oxidation
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