Heterojunction between anodic TiO_2/g-C_3N_4 and cathodic WO_3/W nano-catalysts for coupled pollutant removal in a self-biased system  

阳极TiO_2/g-C_3N_4与阴极WO_3/W纳米催化剂之间扩大的异质结自偏压系统去除污染物（英文）

作　　者：于婷婷[1] 柳丽芬[1,2] 杨凤林[1] 

机构地区：[1]大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,辽宁大连116024 [2]大连理工大学食品与环境学院,辽宁盘锦124221

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2017年第2期270-277,共8页催化学报（英文）

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China (21177018, 21677025);the Program of Introducing Talents of Discipline to Universities (B13012)~~

摘　　要：An anodic TiO2/g-C3N4 hetero-junction and cathodic WO3/W were used to build a self-sustained catalytic fuel cell system for oxidizing rhodamine B or triclosan and reducing NO3^--N to N2 simultaneously.The WO3 nano-catalyst was formed in situ by heating and oxidizing a tungsten wire in air.Cyclic voltammetry and current-time curves were used to characterize the electrochemical properties of the electrodes and system.Aeration and activation of molecular oxygen by self-biased TiO2/g-C3N4 led to the formation of reactive oxidizing species in the fuel cell.The mechanism of simultaneous anodic oxidation of pollutants and cathodic reduction of nitrate was proposed.The spontaneously formed circuit and tiny current were used simultaneously in treating two kinds of wastewater in the reactor chambers,even without light illumination or an external applied voltage.This new catalytic pollution control route can lower energy consumption and degrade many other kinds of pollutants.电化学或光电化学半导体催化剂广泛应用于降解污水中的有机与无机污染物,有望实现低能耗且高效的污染物降解.目前,已有多种异质结半导体光催化剂的研究报道,并且大多数的研究结果显示催化剂活性有明显提高,但仍存在着光激发后电子与空穴的复合问题.光电化学系统的构建可减少电子与空穴的复合,因光催化阳极与光催化阴极之间费米能级的不同,在两极之间形成异质结,产生内电场,自生偏压驱动电子流动.已有诸多研究报道将TiO_2催化剂与g-C_3N_4复合形成异质结,提高光催化活性.由于g-C_3N_4(^-1.12 eV vs.NHE)导带位置相比于TiO_2(^-0.2 eV vs.NHE)更负,因此在两者之间可形成内部偏压,驱动电子由g-C_3N_4转移至TiO_2.WO_3/W导带位置(^+0.2eV vs.NHE)比TiO_2与g-C_3N_4更正,因此自生内偏压促进电子由阳极流动至阴极.我们研究组发展了一种在无光条件下的自偏压电化学燃料电池系统,异质结间的电子流动可活化氧气产生自由基,自由基可用于阳极污染物的降解,但阴极未降解污染物.本文在上述研究基础上,应用TiO_2/g-C_3N_4异质结与WO_3/W分别作为阳极与阴极催化剂,构建自偏压催化燃料电池系统,在无光条件下催化阳极与阴极之间自发电子转移,活化氧气产生自由基,同时实现低能耗阳极室内污染物如罗丹明B和三氯生的氧化,且电子用于阴极室内硝态氮的还原.通过在空气中原位加热与氧化钨丝制得WO_3/W阴极,由扫描电镜图可知在钨丝表面形成三氧化钨纳米粒子,此结构增大了催化剂的表面积以及催化剂与电解液的接触面积,有利于电荷转移.用循环伏安曲线(CV)与电流时间曲线(I-t)表征了电极的电化学性质.CV测试结果表明,相比于硫酸钠电解液,WO_3/W阴极在含有硝态氮的电解液中存在还原峰,且紫外照射比无光条件下的电流略大,说明此电极在无光条件下可用于还原硝态氮,有光更�

关 键 词：Self-biased system Hetero-junction No light irradiation Low energy consumption Pollutant degradation 

分 类 号：X703[环境科学与工程—环境工程] O643.36[理学—物理化学]