用XANES方法研究SO2在超细Fe3O4颗粒表面的非均相反应  

Heterogeneous catalytic reaction of SO_2 on the surface of ultrafine Fe_3O_4 particle by XANES

作　　者：张丹[1,2] 汪冰 梁姗姗[1,3] 郑雷 丰伟悦[1] ZHANG Dan;WANG Bing;LIANG Shanshan;ZHENG Lei;FENG Weiyue(Key Laboratory for Biomedical Effects of Nanomaterials and Nanosafety, Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;Institute of Health Sciences, Anhui University, Hefei 230601, China;Beijing Synchrotron Radiation Facility, Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

机构地区：[1]中国科学院高能物理研究所纳米生物效应与安全性院重点实验室,北京100049 [2]中国科学院大学,北京100049 [3]安徽大学健康科学研究院,合肥230601 [4]中国科学院高能物理研究所北京同步辐射装置,北京100049

出　　处：《核技术》2018年第5期1-6,共6页Nuclear Techniques

基　　金：国家自然科学基金联合基金重点支持项目(No.U1432245)、国家自然科学基金(No.11475195、No.91543118)资助

摘　　要：超细颗粒物为大气中痕量气态污染物转化提供了广泛的反应界面,在其表面发生多相界面反应是大气二次颗粒物形成的主要途径。含铁超细颗粒是大气气溶胶的主要成分之一。本研究采用同步辐射X射线近边吸收谱(X-ray Absorption Near Edge Structure,XANES)技术开展了Fe_3O_4超细颗粒表面的多相反应研究,分析了反应时间、紫外照射及臭氧存在条件对二次颗粒物形成的影响。研究发现:SO_2在Fe_3O_4超细颗粒表面能被快速氧化形成硫酸根(SO_4^(2-)),其中紫外光照(Ultra-Violet,UV)和O_3可以促进硫酸根的生成。从反应时间上看,SO_2在Fe_3O_4超细颗粒表面可快速反应生成高价态硫酸根,30 min时,约99%的硫化物转化成硫酸根。通过对S的XANES谱进行一阶导数处理,发现产物中还存在亚硫酸根(SO_3^(2-))的峰,提示SO_2在Fe_3O_4颗粒物表面可先生成亚硫酸根,进而被快速氧化成硫酸根。[Background] Ultrafine particles （UFPs） may provide various micro-locations of heterogeneous chemical reactions of trace of gaseous substances in atmospheric environment. Iron-containing UFPs are the main components of atmospheric aerosol [Purpose] This study aims to investigate heterogeneous reactions of SO2 on Fe3O4 UFPs.[Methods] S K-edge of products was investigated by synchrotron radiation X-ray absorption near edge structure （XANES）. [Results] The results indicated that SO2 could be rapidly oxidized to form sulfate on the surface of Fe3O4. Formation of sulfate can be promoted under the UV and O3 conditions. [Conclusion] The formation of adsorbed sulfate likely involves the formation ofpre-absorbed sulfite （SO3^2-） and subsequent oxidation.

关 键 词：SO2 超细Fe3O4颗粒 非均相反应 X射线近边吸收谱 

分 类 号：TL99[核科学技术—核技术及应用] O434.1[机械工程—光学工程]