Effects of Au nanoparticle size and metal-support interaction on plasmon-induced photocatalytic water oxidation  

金纳米粒子的尺寸以及金-二氧化钛相互作用对表面等离激元光催化产氧的影响（英文）

作　　者：Shengyang Wang Bin Zeng Can Li 王升扬;曾斌;李灿(中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室(筹)能源材料化学协同创新中心,辽宁大连116023;中国科学院大学,北京100049)

机构地区：[1]State Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, and the Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials （iChEM）, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China [2]University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2018年第7期1219-1227,共9页催化学报（英文）

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China (21633010);the National Basic Research Program of China (973 pro‐gram, 2014CB239400);the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDB01020300)~~

摘　　要：Plasmonic photocatalysis with tunable light absorption has aroused significant attention in so-lar-to-chemical energy conversion.However,the energy conversion efficiency of plasmonic photo-catalysts is impeded by ineffective charge separation and the lack of highly active sites for redox reactions.In this work,the Au nanoparticle size and Au-TiO2 interaction of the Au/TiO2 plasmonic photocatalyst were adjusted simultaneously using a post-calcination treatment.The visi-ble-ight-induced water oxidation activity exhibited a volcano-like relationship with the calcination temperature;the treated photocatalyst at 600°C manifested the highest activity.Characterization with UV-visible spectra,XRD,SEM,and XPS revealed that the effect of the Au nanoparticle size and Au-TiO2 interaction were both responsible for the increase in plasmon-induced water oxidation activity.表面等离激元共振效应具有独特的光-物质相互作用的性质,因而近年来被广泛的应用到太阳能转化科学领域.通过调变金属的性质(例如组分、尺寸、形貌等)可以方便地在整个太阳能光谱范围内调节其等离子共振吸收性质,从而有效地增加光催化剂的捕光效率.尽管如此,等离激元光催化目前的能量转化效率仍处于很低的水平,主要是由于光催化剂中的电荷分离以及利用效率很低.理论上可以通过控制优化金属纳米粒子的尺寸以及金属-半导体的相互作用来促进电荷分离及利用效率,从而提高光催化剂的活性.然而,关于金属纳米粒子的尺寸以及金属-半导体的相互作用在表面等离激元光催化剂中的具体作用还亟待详细研究.本文以金/二氧化钛作为典型的表面等离激元光催化剂,通过简便的焙烧后处理可同时实现金粒子尺寸和金-氧化钛界面相互作用的调控.我们发现,催化剂的可见光产氧活性随着焙烧温度呈现火山型关系,其中600 ℃处理的样品表现出最高的活性,在560 nm出的表观量子效率为0.3%,接近甚至超过文献报道的同类结果.随后通过X射线衍射、扫描电镜、光电子能谱、紫外可见光谱等表征手段系统地研究了煅烧温度对于金粒子尺寸和金-氧化钛相互作用的影响.从结果表明,通过不同温度焙烧并未改变二氧化钛自身的性质,且随着温度的升高,金尺寸在600℃之前变化较小,随后突然快速长大.在排除了不同样品的吸光性能的差异后发现,产氧活性随着Au尺寸长大而减少.从光电子能谱的结果发现,金-二氧化钛的界面相互作用随焙烧温度升高而逐步增强.进一步地,通过界面周长的归一化活性得出界面相互作用与产氧活性呈现近似线性关系.最后,通过对光沉积Au样品进行不同温度的煅烧发现大尺寸Au的粒径不随煅烧温度变化,而此时的产氧活性却随焙烧温度增加而增

关 键 词：AU/TIO2 Water oxidation Plasmonic photocatalysis Size effect Metal-semiconductor interaction 

分 类 号：O643.3[理学—物理化学] TQ116.14[理学—化学]