Enhancement of the activity and durability in CO oxidation over silica-supported Au nanoparticle catalyst via CeO_x modification  

通过CeO_x修饰提高金纳米颗粒在CO氧化反应中的催化活性和耐久性（英文）

作　　者：Lingxiang Wang Liang Wang Jian Zhang Hai Wang Feng‐Shou Xiao 王凌翔;王亮;张建;王海;肖丰收(浙江大学化学系,浙江省应用化学重点实验室,浙江杭州310028)

机构地区：[1]Key Laboratory of Applied Chemistry of Zhejiang Province and Department of Chemistry,Zhejiang University,Hangzhou 310028,Zhejiang,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2018年第10期1608-1614,共7页催化学报（英文）

基　　金：国家重点基础研究发展计划(2018YFB060128);国家自然科学基金(91645105,91634201);浙江省自然科学基金(LR18B030002).

摘　　要：The supported Au nanoparticles have been regarded as promising catalysts for CO oxidation but still suffer from unsatisfactory catalytic activity and durability.Herein,we show a simple and efficient strategy to simultaneously enhance the catalytic activity and durability for CO oxidation.Key to the success is modification of the supported Au nanoparticle catalyst with nanosized CeOx to construct abundant Au‐CeOx interface.Owing to the maximized interfacial effect on the Ce‐Ox‐modified Au nanoparticles,the concentration of positively‐charged Au species(Auδ+)was remarkably improved,leading to enhanced catalytic activities in the oxidation of CO.Importantly,the stability of Au nanoparticles is remarkably increased by CeOx modification,exhibiting good durability in a continuous test of CO oxidation at higher temperatures.CO催化氧化是一个重要的经典反应,与许多应用息息相关,包括痕量CO气体检测、汽车尾气净化和安全防护等,吸引了人们广泛的研究兴趣.负载型Au纳米颗粒在CO氧化等许多反应中有着与众不同的催化活性,具有广泛的应用前景,但依然存在着稳定性差、易团聚失活的问题.人们通过应用多孔载体隔离Au纳米颗粒,在Au纳米颗粒表面覆盖金属氧化物、二氧化硅或碳,以及对Au纳米粒子进行封装等方法解决这些问题.尤其是利用金属氧化物与Au纳米粒子间的强相互作用对其进行覆盖或封装,有效地提高了Au催化材料的稳定性.但以上策略操作流程复杂,不利于应用.本文发展了一种简单有效的方法,通过EDTA的络合作用引入CeO_x对Au纳米粒子进行修饰,得到的CeO_x@Au/SiO_2催化剂活性和耐久性明显提升.采用X射线衍射(XRD)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)证明了CeO_x成功地修饰在Au纳米颗粒上.且通过EDTA引入CeO_x所制备的CeO_x@Au/SiO_2催化剂结构明显不同于直接加入纳米CeO_2所得到的CeO_x-Au/SiO_2的结构.EDTA的络合作用能有效地连结Ce与Au物种,经焙烧消除EDTA后,加强了CeO_x与Au间相互作用,最终在Au纳米粒子表面形成丰富的CeO_x颗粒与原子级厚度的CeO_x层.进一步应用X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)等手段研究了CeO_x修饰对Au纳米粒子的影响.XPS结果表明,CeO_x@Au/SiO_2催化剂带正电的Au^+和Au^(3+)的浓度明显高于一般的Au/SiO_2和直接加入CeO_2制备得到的CeO_x-Au/SiO_2催化剂.H_2-TPR同样表明,CeO_x修饰调变了Au纳米粒子的氧化还原性.这些均对其在CO催化氧化反应中的催化活性具有重要影响将CeO_x@Au/SiO_2催化剂用于CO催化氧化反应中,160℃时,CO转化率达98.8%,至180℃后实现了CO的完全转化.而一般的Au/SiO_2催化剂在160℃时CO转化率仅为4.0%,CO的完全转化则需340℃.直接加入纳米CeO_2所得到的CeO_x-Au/SiO_2

关 键 词：CO oxidation GOLD Cerium oxide Interface Sinter resistance 

分 类 号：O643.36[理学—物理化学]