Enhanced visible-light photocatalytic oxidation capability of carbon-doped TiO_2 via coupling with fly ash  

与粉煤灰耦合增强碳掺杂TiO_2的可见光催化氧化能力（英文）

作　　者：Ning An Yuwei Ma Juming Liu Huiyan Ma Jucai Yang Qiancheng Zhang 安宁;马雨威;刘聚明;马惠言;杨桔材;张前程(内蒙古工业大学化工学院,内蒙古自治区工业催化重点实验室,内蒙古呼和浩特010051;北京科技大学材料科学与工程学院,北京100083;内蒙古工业大学能源与动力工程学院,内蒙古呼和浩特010051)

机构地区：[1]Key Lab of Industrial Catalysis of the Inner Mongolia Autonomous Region,School of Chemical Engineering,Inner Mongolia University of Technology,Huhhot 010051,Inner Mongolia,China [2]School of Materials Science and Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China [3]School of Energy and Power Engineering,Inner Mongolia University of Technology,Huhhot 010051,Inner Mongolia,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2018年第12期1890-1900,共11页催化学报（英文）

基　　金：国家自然科学基金(21763020,20966006);内蒙古工业大学科学研究项目(ZD201707);内蒙古自治区自然科学基金(2018MS02018);内蒙古自治区高等学校“创新团队研究计划”(NMGIRT-A1603).

摘　　要：A carbon‐doped TiO2/fly ash support(C‐TiO2/FAS)composite photocatalyst was successfully synthesized through sol impregnation and subsequent carbonization.The carbon dopants were derived from the organic species generated during the synthesis of the C‐TiO2/FAS composite.A series of analytical techniques,such as scanning electron microscopy(SEM),attenuated total reflection‐Fourier transform infrared(ATR‐FTIR)spectroscopy,X‐ray photoelectron spectroscopy(XPS),and ultraviolet‐visible diffuse reflectance spectroscopy(UV‐Vis DRS),were used to characterize the properties of the prepared samples.The results indicated that C‐TiO2 was successfully coated on the FAS surface.Coupling between C‐TiO2 and FAS resulted in the formation of Si–O–C and Al–O–Ti bonds at their interface.The formation of Si–O–C and Al–O–Ti bonds gave rise to a positive shift of the valence band edge of C‐TiO2 and enhanced its oxidation capability of photogenerated holes as well as photodegradation efficiency of methyl orange.Moreover,the C‐TiO2/FAS photocatalyst exhibited favorable reusability and separability.This work may provide a new route for tuning the electronic band structure of TiO2.半导体光催化技术是利用太阳能消除有机污染物的最佳解决方案之一.二氧化钛(TiO_2)是在该领域应用最广泛的光催化剂,具有无毒、廉价、抗光致腐蚀等优异性能.然而,纯TiO_2在可见光下的光催化活性较差,这限制了TiO_2光催化技术的进一步发展和实际应用.对此,学者们进行了多方面研究来拓展TiO_2对可见光的吸收范围并提升其光催化活性.研究表明,对TiO_2进行碳掺杂是拓展其光吸收范围和增强其可见光催化活性的有效方法.粉煤灰是燃煤电厂原煤燃烧产生的一种固体废物.粉煤灰的随意堆积和不适当处置可导致土壤、空气、水甚至生态系统的严重污染.因此,粉煤灰的回收利用引起了许多研究者的关注.事实上,粉煤灰有其自身独特的优点,如无毒、低成本和化学/物理稳定性等.这些性质使得粉煤灰可以作为一种很有前景的催化剂载体材料.最近,很多学者以粉煤灰为载体合成了多种TiO_2/粉煤灰复合光催化剂,并对所制备催化剂的结构、性质及其光催化性能进行了研究.但是,将碳掺杂TiO_2与粉煤灰进行耦合的研究一直未见报道,而且关于粉煤灰载体对TiO_2光催化活性的促进机理,特别是粉煤灰负载对TiO_2能带结构及其光催化活性的影响仍缺乏深入和系统的研究.本文采用简单的溶胶浸渍+炭化的方法制备了碳掺杂TiO_2/粉煤灰载体(C-TiO_2/FAS)复合光催化剂.其中的碳掺杂组分源于合成过程中加入的有机成分(钛酸四丁酯、乙酸和乙醇),在负载及炭化过程中这些有机组分同步进入TiO_2体相及表面形成碳掺杂.采用多种表征方法对所制备的光催化剂进行了表征. XRD, SEM和XPS表征结果表明, C-TiO_2组分很好地包覆在粉煤灰球形颗粒表面.XPS和ATR-FTIR表征结果表明,随着C-TiO_2与FAS的耦合,C-TiO_2表面原有的羧基螯合结构被破坏,并在其界面上形成了Si–O–C和Al–O–Ti键.UV-VisDRS和VB-XPS�

关 键 词：Fly ash TiO2 Carbon doping Visible‐light photocatalysis Photocatalytic oxidation 

分 类 号：O643.3[理学—物理化学] O644.1[理学—化学]