Plasma-regulated N-doped carbon nanotube arrays for efficient electrosynthesis of syngas with a wide CO/H2 ratio  

等离子体处理的氮掺杂碳纳米管阵列用于电化学CO2还原制备比例可控的合成气

作　　者：Yan Ji Yanmei Shi Cuibo Liu Bin Zhang 纪岩;史艳梅;刘翠波;张兵(Department of Chemistry,School of Science,Institute of Molecular Plus,Tianjin University,Tianjin 300072,China;Tianjin Key Laboratory of Molecular Optoelectronic Science,Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering,Tianjin 300072,China)

机构地区：[1]Department of Chemistry,School of Science,Institute of Molecular Plus,Tianjin University,Tianjin 300072,China [2]Tianjin Key Laboratory of Molecular Optoelectronic Science,Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering,Tianjin 300072,China

出　　处：《Science China Materials》2020年第11期2351-2357,共7页中国科学（材料科学（英文版）

基　　金：the National Natural Science Foundation of China(21871206 and 21901180);China Postdoctoral Science Foundation(2019TQ0226)for the financial support。

摘　　要：Syngas,a mixture of CO and H2 with a specific ratio,is of great necessity for the industrial production of olefins,liquid fuels,polymers,and drugs[1-4].Currently,syngas is mainly acquired under harsh conditions from the ga-sification of solid coal and petroleum coke,as well as the steam reforming of natural gas[5,6],which accelerate the energy crisis and aggravate CO2 emission.合成气是一种CO和H2的混合气,是工业上生产烯烃、液体燃料、聚合物、药物等产品的重要原料.通过电化学还原的方法将CO2转化为合成气,不仅能够减少大气中的CO2含量,同时还能缓解能源危机.但是目前仍然缺乏廉价高效的电催化剂来实现可控比例CO/H2的合成.因此,我们发展了一种简易的等离子体处理策略,利用氮掺杂碳纳米管阵列作为电催化剂,通过电化学CO2-H2O还原制备CO/H2比例可控的合成气.在不同的等离子体处理条件下,CO/H2比例的范围可达0.55–3.03,符合下游化工生产的原料气标准.通过优化等离子体处理条件,CO的法拉第效率最高可达75%,并且能够维持稳定性长达10 h.通过研究氮掺杂的碳纳米管的结构随处理条件的变化,并结合其CO2还原活性,我们推断出氮掺杂碳纳米管中的吡啶氮有利于CO2转化为CO,而吡咯氮和sp2平面外的碳则有利于氢气的产生.利用等离子体处理的方法能够有效调节催化剂中各活性组分的比例,从而调控CO2还原反应和析氢反应的速率,最终实现CO/H2比例可控的合成气制备.

关 键 词：合成气 等离子体处理 氮掺杂碳纳米管 CO2还原 电催化剂 能源危机 电化学还原 CO2含量 

分 类 号：X701[环境科学与工程—环境工程] TE665.3[石油与天然气工程—油气加工工程]