Progresses on carbon dioxide electroreduction into methane  

二氧化碳电还原为甲烷的研究进展

作　　者：Han Zheng Zhengwu Yang Xiangdong Kong Zhigang Geng Jie Zeng 郑汉;杨正午;孔祥栋;耿志刚;曾杰(合肥微尺度物质科学国家研究中心,中国科学院强耦合量子材料物理重点实验室,安徽省教育厅表界面化学与能源催化重点实验室,中国科学技术大学化学物理系,安徽合肥230026)

机构地区：[1]Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the Microscale,Key Laboratory of Strongly‐Coupled Quantum Matter Physics of Chinese Academy of Sciences,Key Laboratory of Surface and Interface Chemistry and Energy Catalysis of Anhui Higher Education Institutes,Department of Chemical Physics,University of Science and Technology of China,Hefei 230026,Anhui,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2022年第7期1634-1641,共8页催化学报（英文）

基　　金：国家自然科学基金(U1932146,92061111,U19A2015);国家杰出青年科学基金(21925204);中国科学院前沿科学重点研究计划(QYZDB-SSW-SLH017).

摘　　要：The conversion of CO_(2) into value‐added chemicals and fuels via electrochemical methods paves a promising avenue to mitigate both energy and environmental crisis.Among all the carbonaceous products derived from CO_(2) electroreduction,CH_(4) is one of the most important carriers for chemical bond energy storage due to the highest value of mass heat.Herein,starting from the proposed reaction mechanisms reported previously,we summarized the recent progresses on CO_(2) electroreduction into CH_(4) from the perspective of catalyst design strategies including construction of subnanometer catalytic sites,modulation of interfaces,in‐situ structural evolution,and engineering of tandem catalysts.On the basis of both the previously theoretical predictions and experimental results,we aimed to gain insights into the reaction mechanism for the formation of CH_(4),which,in turn,would provide guidelines for the design of highly efficient catalysts.通过电化学手段将CO_(2)转化为高附加值的化学品和燃料是缓解能源短缺与环境危机的一种重要方法.在电还原过程制备的所有含碳产物中,CH_(4)拥有最高的热值(56 kJ/g),是最重要的化学键能储备载体之一.本文以先前报道的反应机理为出发点,从催化剂设计策略的角度总结了CO_(2)电还原制CH_(4)的最新研究进展.催化剂设计策略包括亚纳米催化位点构筑、界面调控、原位结构演变以及串联催化剂构筑.基于已有的理论预测与实验结果,获取对制备CH_(4)反应机理更深层次的理解,进而反馈指导高效催化剂的设计合成.亚纳米催化位点构筑可有效抑制反应过程中的C‒C偶联,进而提升CO_(2)电还原制CH_(4)的催化性能.界面调控利用活性相与衬底间的协同作用,可优化含氧中间体的结合能,确保反应按预期路径进行.原位结构演变可构建热力学稳定的活性相,进而增强CO_(2)电还原制CH_(4)的催化活性.串联催化通过构筑多种活性位点将总包反应分为不同阶段,可有效打破吸附中间体比例关系限制,进而提升目标产物的选择性.尽管上述策略对提高CH_(4)催化性能具有极大优势,但未来这些策略的实施仍存在巨大挑战.对于亚纳米催化剂的构筑方法,着重于原子级水平,以解决活性相易团聚和负载量低的问题.界面调控容易受多种因素影响,包括晶粒大小,界面位点浓度和界面原子取向,因此,界面调控的主要挑战在于如何在排除上述干扰的前提下研究界面调控对催化剂本征活性的影响.通过准原位/原位技术捕获关键反应中间体以及监测催化剂的原位结构演变,可有效预测反应途径并确定本征活性位点.因此需大力拓展准原位/原位技术种类.对于串联催化剂,应致力于定量评估不同活性位点对整体催化性能的贡献,以及探究反应中间体在不同串联组分之间的迁移规律.另外,通过发展同位素标记

关 键 词：CO_(2)electroreduction CH4 formation Design of catalyst 

分 类 号：TQ221.11[化学工程—有机化工] O643.36[理学—物理化学]