Surface chemistry of MXene quantum dots:Virus mechanism-inspired mini-lab for catalysis  

MXene量子点的表面化学:受病毒机制启发的催化微型实验室

作　　者：Yuhua Liu Wei Zhang Weitao Zheng 刘玉华;张伟;郑伟涛(吉林大学汽车材料教育部重点实验室,材料科学与工程学院,吉林省高效清洁能源材料国际科技合作重点实验室,电子显微镜中心,国际未来科学中心,吉林长春130012)

机构地区：[1]Key Laboratory of Automobile Materials MOE,and School of Materials Science&Engineering,and Jilin Provincial International Cooperation Key Laboratory of High-Efficiency Clean Energy Materials,and Electron Microscopy Center,and International Center of Future Science,Jilin University,Changchun 130012,Jilin,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2022年第11期2913-2935,共23页催化学报（英文）

基　　金：国家自然科学基金(51872115,51932003);吉林省科技厅2020年国际合作项目(20200801001GH).

摘　　要：Scientific research is currently more interdisciplinary.Researchers have parsed the surface structure of virus,constructed the interaction model of virus-receptors,offering the clues for studying efficient targeted drugs.Likewise,catalysis is also highly relevant to modern human life.Exploring the surface structure and physicochemical properties of catalysts is of great significance for the design of efficient catalysts.Great progresses have been made for endowing specific physicochemical properties of catalysts through controlling the size of materials and coordination chemistry of active sites,particularly at nanometer scale since Sir John Meurig Thomas and Tao Zhang’s early ground-breaking contribution,with casting on a very surface issue.Herein,functional regulation renders the emerging MXene quantum dots(MQDs)excel in contrast to the typical carbon-based quantum dots.In fact,similar to the interaction of virus-receptors model,the surface functional groups decorated MQDs provide a mini-lab to afford a variety of adjustments,involved with the type modification and electronic structure tuning of groups as well as their arrangement,together with the interaction between the groups and active materials/support,ultimately for packaging or designing high-activity catalysts.研发高效的靶向药物一直是药物研究的重点,科研人员通过高端电镜技术解析了病毒的表面结构,并构建了病毒-受体间相互作用模型.受该相互作用的启发,本课题组前期研究构建了MXene量子点(MXene quantum dots,MQDs)表面官能团与反应物间的相互关系(Energy&Environmental Materials,2022,DOI:https://doi.org/10.1002/eem2.12438),提出了MQDs表面官能团可作为一个微型实验室,进行不同的表面修饰.另外,基于John Meurig Thomas教授提出的单活性中心多相催化和张涛研究员提出的单原子催化理论,在纳米尺度调控材料尺寸以及活性中心的原子环境和结构,可提高反应的定向选择性,进而高选择性地生成目标产物.本文将病毒机制与单活性中心及单原子催化理论相结合,探讨了新兴的零维半导体纳米材料MQDs表面官能团类型(-F,-Cl,-O,-OH,-Br,-NH2等)对反应选择性的重要影响,以实现对催化产物的定向设计.此外,综述了MQDs在催化领域的应用研究进展,讨论了具有不同表面基团MQDs的催化反应机理,总结了表面基团的设计原则及修饰策略.深度讨论了表征技术在分析MQDs结构性质及揭示其表面催化活性中心转变过程中的应用,包括MQDs的识别技术,通过原位的表征技术定位活性位点,监测催化反应过程中的相、形貌的变化及其对催化反应的影响;同时,探讨了现阶段MQDs表征技术的局限性.讨论了密度泛函理论计算在进一步揭示活性位点及反应过程中各部分能量变化中的应用,更深入理解MQDs的表面结构,指导设计高活性的MQDs基催化剂.从以下6个方面对MQDs相关研究进行了总结和展望.(1)MQDs的种类及合成方法存在多样性,包括不同组分(如Mo_(2)C,Nb_(2)C,Ti_(2)N),不同比例(如Ti_(3)C_(2),Ti_(4)C_(3),Ti_(2)C)的MQDs晶体结构,进而导致催化性能不同.(2)通过严格控制合成条件(如反应温度、压力、含氧量和时间等),降低杂质的影响,合成出

关 键 词：Surface chemistry Functional group Structure characterization MXene Quantum dot 

分 类 号：O643.3[理学—物理化学]