单原子催化剂大数据库  

A macro library for monatomic catalysts

作　　者：韩璟怡 管景奇[1] Jingyi Han;Jingqi Guan

机构地区：[1]吉林大学化学学院,物理化学研究所,吉林长春130021

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2023年第1期1-3,共3页催化学报（英文）

摘　　要：单原子催化剂(SAC)是在基底材料上锚定孤立的金属原子,具有金属位点结构稳定以及活性中心高度均匀、配位环境可调和原子利用效率高等优点.因此, SAC有着桥接非均相和均相催化的巨大潜力.此外, SAC还为探索催化结构-性能关系以及研究原子尺度的催化机制提供了一个基本平台.近年来, SAC的合理设计和可控合成得到较大发展,它们表现出在金属表面上无法实现的显著的催化活性和选择性.尽管近期SAC研究十分热门,但仍然存在一些巨大的挑战.首先,缺乏一套统一标准为新型SAC的设计提供指导.不同的金属中心具有不同的化学和电子特性,因此合成一种SAC的指导原则不能简单地外推到另一种.其次,由于缺乏对SAC形成机制的全面了解, SAC材料中的键长、氧化态、配位数和配位阴离子种类等局部结构仍然难以调控.此外,金属单原子(SA)的负载量也难以有效控制,这主要是由于吉布斯-汤姆逊效应经常导致锚定的单原子发生团聚.虽然,氮掺杂可以缓解原子聚集,但是简单地增加氮含量并不能总是提高SA的负载量.目前,如何将不同的金属元素位点合成于一个SAC材料中还存在很多知识盲区.本文评述了Xin等(Nat. Mater., 2022, 21, 681-688)通过一种高温碳化法在氮掺杂的碳基底上合成基于37种单金属元素的单原子催化剂,作者结合原位技术对催化剂进行表征和分析,建立了一个从单金属到复杂多金属材料的单原子催化剂库.该催化剂库一方面可以为单原子催化剂的合理设计提供指导,另一方面为SAC材料中关于氧化态、配位数、键长、配位元素和单原子的金属负载量等方面的分析提供借鉴.众所周知,每个单原子元素的局部环境是决定催化性能的关键,包括单原子与距离其最外壳层最近原子间的键长、配位数等.研究发现,第5副族、第6副族和第10副族的单原子金属元素通常会失去更�

关 键 词：单原子催化剂 析氧反应 金属负载量 氧化态 多金属位点 

分 类 号：O643.36[理学—物理化学]