利用光驱动的生物杂合系统实现CO_(2)转化生产化学品  

Light‐driven CO_(2) utilization for chemical production in bacterium biohybrids

作　　者：干雅梅 柴甜甜 张健[1] 高聪 宋伟 吴静 刘立明[1] 陈修来[1] Yamei Gan;Tiantian Chai;Jian Zhang;Cong Gao;Wei Song;Jing Wu;Liming Liu;Xiulai Chen(School of Biotechnology and Key Laboratory of Industrial Biotechnology of Ministry of Education,Jiangnan University,Wuxi 214122,Jiangsu,China;School of Life Sciences and Health Engineering,Jiangnan University,Wuxi 214122,Jiangsu,China)

机构地区：[1]江南大学生物工程学院,工业生物技术教育部重点实验室,江苏无锡214122 [2]江南大学生命科学与健康工程学院,江苏无锡214122

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2024年第5期294-303,共10页催化学报（英文）

基　　金：国家自然科学基金项目(22122806,22038005);江苏省自然科学基金项目(BK20211529,BK20220022);中央高校基本科研业务费专项资金项目(JUSRP622001,JUSRP622011);国家双一流轻工技术经费项目(QGJC20230101).

摘　　要：太阳能作为清洁能源之一,为缓解化石燃料枯竭和温室气体排放等问题提供了一种高效、经济、可持续的解决方案.自然界中的植物和光合微生物通过自身的光合系统收集并转化太阳能,从而生产生物燃料和生物化学品.然而,由于自然光合系统存在光吸收范围相对较窄、光生电子在传输过程中易损耗等问题,限制了太阳能到化学品的转化效率.为了解决上述难题,科研人员模仿自然光合作用中的关键部分,探索构建人工光合系统,相关研究引起了广泛关注.本文通过将碲化镉量子点(CdTe QDs)与大肠杆菌(E.coli)相耦合,构建了一种光驱动无机-生物杂合系统(IBPHS),用于捕获太阳能并驱动CO_(2)转化合成高价值化学品.该系统主要由光催化模块和生物催化模块组成.在光催化模块中,通过生物合成CdTe QDs进行光能捕获,并将其转化为电子.通过敲除E.coli的Cd2+外排蛋白(ZNTA)编码基因,实现了E.coli胞内Cd2+过量积累.通过“时空耦合”方式,并借助共聚焦显微镜、高分辨率透射电镜和X射线能谱分析,确认了CdTe QDs在E.coli胞内的组装合成.利用紫外-可见分光光度计研究了光催化模块对光子的吸收能力.结果表明,光催化模块的吸收峰位于400-420 nm.利用瞬时光电流,评估了光催化模块的光生电子能力.实验发现,该模块可以产生0.07μA光电流,表明完成了光催化模块的构建.在生物催化模块中,将光催化模块产生的电子用于还原NAD+再生NADH.采用NADH生物传感器,分析了E.coli胞内NADH含量,结果表明,在蓝光照射下E.coli胞内NADH含量比黑暗条件下提高了5.1倍.在此基础上,通过表达NADH依赖型乳酸脱氢酶(LDH)将丙酮酸还原为乳酸,在蓝光光照下乳酸积累量达到了0.44 g/L,而黑暗条件下无乳酸积累,从而验证了生物催化模块的有效性.基于光催化模块和生物催化模块,进一步组装构建了IBPSH,用于驱动CO_(2)还原合成甲Artificial photosynthetic systems provide an alternative approach for the sustainable,efficient,and versatile production of biofuels and biochemicals.However,improving the efficiency of electron transfer between semiconductor materials and microbial cells remains a challenge.In this study,an inorganic-biological photosynthetic biohybrid system(IBPHS)consisting of photocatalytic and biocatalytic modules was developed by integrating cadmium telluride quantum dots(CdTe QDs)with Escherichia coli cells.A photocatalytic module was constructed by biosynthesizing CdTe QDs to capture light and generate electrons.The biocatalytic module was built by converting photo-induced electrons to enhance NADH regeneration;thus,the NADH content in E.coli under blue light increased by 5.1-fold compared to that in darkness.Finally,IBPHS was utilized to drive CO_(2) reduction pathways for versatile bioproduction such as formate and pyruvate,with CO_(2) utilization rates up to 51.98 and 21.92 mg/gDCW/h,respectively,exceeding that of cyanobacteria.This study offers a promising platform for the rational design of biohybrids for efficient biomanufacturing processes with high complexity and functionality.

关 键 词：人工光合系统 CO_(2)利用 光能转换 CdTe生物合成 NADH再生 

分 类 号：O644.1[理学—物理化学]