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作 者:李远华 凌思棋 朱永娟 唐溢杰 谢世桓 LI Yuanhua;LING Siqi;ZHU Yongjuan;TANG Yijie;XIE Shihuan(School of Chemistry and Materials Engineering,Huizhou University,Huizhou 516007,China)
机构地区:[1]惠州学院化学与材料工程学院,广东惠州516007
出 处:《广东石油化工学院学报》2025年第1期5-11,共7页Journal of Guangdong University of Petrochemical Technology
基 金:广东省自然科学基金项目(1515010074);惠州学院博士科研启动项目(2020JB030);广东省大学生创新训练项目(S202310577058)。
摘 要:近年来,脂肪酶对扁桃酸的对映选择性拆分备受关注,然而,长时间反应和低重复利用效率限制了其实际应用。因此,本研究提出采用一种金属有机骨架(MOF)对二苯酸铝材料(MIL-53(Al))及其碳化物(cMIL-53(Al))作为洋葱伯克霍尔德菌脂解酶(BCL)固定材料,探究其应用于扁桃酸重复催化性能。结果表明,经过高温碳化处理后的cMIL-53(Al)比合成MIL-53(Al)固定BCL的催化效果更好,在9次重复催化中仍保持(R)-扁桃酸转化率50%,eep%值超过99%,E值大于200。进一步研究发现经碳化处理后的cMIL-53(Al)表面由于具有大量COOH基团和较大微孔结构,使得BCL能进入其结构中,与其表面的COOH基团进行氢键结合,吸附于cMIL-53(Al)表面,因此提供高效且能重复催化扁桃酸性能的方法。本研究提出的酶固定方法具备简单、可重复使用以及产物易于纯化分离等特点,为新型功能材料构建提供了新策略。In recent years,there has been significant interest in the enantioselective hydrolysis of mandelic acid by lipases.However,long reaction times and low reusability have hindered its practical application.Therefore,this study proposes a novel approach utilizing metal-organic framework(MOF)and their carbonized counterparts(cMOF)for immobilizing lipase(BCL)and investigates their catalytic performance and enzyme immobilization mechanism.The results demonstrate that cMIL-53(Al)immobilized BCL after high-temperature carbonization exhibits superior catalytic efficiency,maintaining a 50%conversion rate of(R)-mandelic acid in nine consecutive cycles,with an enantiomeric excess of product(eep%)exceeding 99%and an enantioselectivity factor(E)greater than 200.Further investigation reveals that the surface of carbonized cMIL-53(Al)is rich in COOH functional groups and possesses larger microporous structures,facilitating the entry of BCL into its structure and enabling efficient and repetitive catalysis of mandelic acid through hydrogen bonding with COOH.The enzyme immobilization method proposed in this study offers simplicity in preparation,reusability,and ease of product purification and separation,thus providing a novel strategy for the development of functional materials.
关 键 词:金属有机骨架材料 MIL-53(Al) 碳化 酶固定化 微反应器
分 类 号:TB333[一般工业技术—材料科学与工程]
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