镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究  

MODELLING OF GEOCHEMICAL BEHAVIOR OF NEPTUNIUM,PLUTONIUM AND STRONTIUM IN A LOESS AQUIFER

作　　者：张展适[1] 周文斌[1] 钱天伟[2] 武贵斌[2] 李满根[1] 

机构地区：[1]东华理工学院,江西抚州344000 [2]中国辐射防护研究院,太原030006

出　　处：《辐射防护》2003年第6期355-361,共7页Radiation Protection

摘　　要：结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况 ,采用地球化学模式程序EQ3 /6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为 ,其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水 黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明 :1 )在现场地下水中核素的存在形式为 :镎以NpO2 +为主 ,次为NpO2 CO3- 、NpO2 OH(aq) ,分别占73 .88%、1 9.72 %和 5 .86%。钚以Pu(OH) 5- 占绝对优势 (99.68% ) ;锶的存在形式以Sr2 +为主 ,占94.84%。 2 )水 岩作用模拟研究结果表明 :在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后 ,瞬间将生成NpO2和PuO2 沉淀 ,同时还将生成一系列其它矿物的沉淀 ,主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水 黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变 ,在反应的初始阶段以NpO2 +为主 ,占95 .3 7% ,反应进行约半小时左右时 ,镎的存在形式突然发生了质的变化 ,瞬间转变为以Np(OH) 5- 为主 ,且含量占 99.1 6% ,但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水 黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2 +为主 ,次为Pu(OH) 5- ,逐渐过渡到Pu(OH) 5- 、Pu3+和PuSO4 +共存 ,到反应后期则以Pu(OH)The geochemical behavior of Np,Pu and Sr in a loess aquifer was studied using the EQ3/6 code. The modeling indicates that the species of Np in the groundwater is as follows: NpO 2 +(73.88%), NpO 2CO 3 -( 19.72% ) and NpO 2OH(aq)(5.86%). For Pu and Sr, the dominant species are Pu(OH) 5 - and Sr 2+ , respectively. Addition of Np and Pu in the aquifer gives rise to instant precipitation of NpO 2 and PuO 2. Such secondary minerals as hematite, chlorite and phosphorite are resulted, in the mean time, from water rock interactions (WRI) involved. Within half an hour, the dominant species of Np, NpO 2 +(95.37%) at the beginning, turns into Np(OH) 5 -(99.16%) in one Z i unit. There is, however, no notable pH variation. Speciation of Pu evolved from PuO 2 +Pu(OH) 5 - to coexistence of Pu(OH) 5 -, Pu 3+ and PuSO 4 +, and than Pu(OH) 5 - Pu 3+ . Sr 2+ keeps steady in the course of WRI, on the other hand.

关 键 词：镎 钚 锶 黄土地下水 地球化学行为 中国 放射性废物处置 

分 类 号：TL942.1[核科学技术—辐射防护及环境保护]