CuO-ZnO-ZrO_2催化甲醇水蒸汽重整反应机理和中间态  被引量:7

The Intermediate State and Mechanism of the Steam Reforming of Methanol over CuO-ZnO-ZrO_2 Catalysts

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作  者:云虹[1] 张慧[1] 陈建华[1] 陈鸿博[1] 林昌健[1] 

机构地区:[1]厦门大学化学系,固体表面物理化学国家重点实验室,厦门361005

出  处:《物理化学学报》2004年第5期524-528,共5页Acta Physico-Chimica Sinica

基  金:福建省自然科学基金重大项目(2003H008);厦门市科技创新项目(3502Z20021087)资助~~

摘  要:应用质谱在线技术,对CuO-ZnO-ZrO2催化甲醇水蒸汽重整(SRM)反应进行程序升温脱附(TPD)和程序升温表面反应(TPSR)研究.结果表明:在反应态催化剂表面,甲醇以分子吸附态形式存在,甲醇水蒸汽重整反应经历甲酸根中间物种.分别用CuO、CuO-ZnO、CuO-ZnO-ZrO2作催化剂,甲醇在气流中的摩尔分数分别高于5.4%、0.37%和0.17%时,甲酸根中间态的分解产物为CO2和H2;而甲醇在气流中的摩尔分数分别低于5.4%、0.37%和0.17%时,甲酸根中间态的分解产物为CO、CO2和H2.The temperature-programmed desorption (TPD) and temperature-programmed surface reaction (TPSR) were studied by in situ mass spectrographic analysis. The results showed that methanol exists on the reactive surface of catalysts as molecular state and that adsorbed formate is one of intermediate species for the steam reforming of methanol (SRM). When the concentration of methanol among gas mixture is higher then 5.4%, 0.37% and 0.17% for catalyst CuO, CuO-ZnO and CuO-ZnO-ZrO2, respectively, adsorbed formate decomposes into CO2 and H-2, and conversely,CO, CO2 and H-2 are products of formate decomposition.

关 键 词:   催化剂 甲醇水蒸汽 重整技术 质谱在线技术 摩尔分数 

分 类 号:O643[理学—物理化学]

 

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