甲烷水合物(H_2O)_(20)…CH_4稳定性的量子化学研究  

Quantum Chemistry Studies on the Stability of Methane Hydrate (H_2O)_(20)…CH_4

作　　者：朱守香[1] 孙涛[1] 王一波[1] 

机构地区：[1]贵州大学化学与化工学院贵州省高性能计算化学重点实验室,贵阳550025

出　　处：《贵州科学》2010年第1期26-31,共6页Guizhou Science

基　　金：国家自然科学基金项目(20463002);贵州省科研条件特助经费项目(TZJF200719)资助

摘　　要：采用密度泛函理论PBE方法和二级微扰（MP2）理论，对甲烷水合物（H2O）20…CH4两种不同构型5^12（H2O）20…CH4和4^3 5^6^3（H2O）20…CH4进行了理论研究。在PBE／6—31＋＋G（d，P）水平下进行结构优化，得到了它们的平衡稳定结构；在MP2／aug—cc—pVTZ水平下，结合基函数重叠误差（BSSE）完全均衡校正法，对其复合物进行能量计算。通过计算得出：5^12（H2O）20…CH4和4^3 5^6^3（H2O）20…CH4的结合能分别为-4．75kcal／mol和-4．44kcal／mol，大约是相同水平下单一H2O…CH4结合能的8～9倍；5^12（H2O）20…CH4构型较4^3 5^6^3（H2O）20…CH4稳定。We performed theoretical studies on the methane hydrate units using density functional methods of Perdew - Burke - Ernzerhof （PBE） and the ab initio method of Second - order Mφller - Plesset （MP2） theory, and adopted PBE combined with 6 -31 ＋ ＋ G（d,p） basis to optimize the two structures in order to obtain their stable structures. Then, we calculated the binding energies at MP2/aug - cc - pVTZ level combined with BSSE correction using CP method. The calculating results showed the interactions in methane hydrate units are strong, which ranged from -4.44 to -4.75 kcal/mol, about 8 -9 times stronger than the binding energy （ -0.53 kcal/mol） between a single H2O and CH4.

关 键 词：可燃冰 MP2 密度泛函理论 相互作用能 

分 类 号：O641.3[理学—物理化学]