A mesoporous Fe/N/CORR catalyst for polymer electrolyte membrane fuel cells  

介孔结构Fe/N/C作为质子交换膜燃料电池氧还原催化剂（英文）

作　　者：石尉[1] 王宇成[1] 陈驰[1,2] 杨晓冬[1] 周志有[1] 孙世刚[1] 

机构地区：[1]厦门大学化学化工学院,能源材料化学创新中心,固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门361005 [2]华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海200237

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2016年第7期1103-1108,共6页催化学报（英文）

基　　金：supported by the National Basic Research Program of Chain(973 Program,2015CB932300);the National Natural Science Foundation of China(21373175,21321062,21361140374);Fundamental Research Funds for the Central Universities(20720150109)

摘　　要：Fe/N/C is a promising non-platinum catalyst for the oxygen reduction reaction （ORR）. Even so, mass transfer remains a challenge in the application of Fe/N/C to proton exchange membrane fuel cells, due to the high catalyst loadings required. In the present work, mesoporous Fe/N/C was syn- thesized through heat treatment of K]600 carbon black coated with poly-2-aminobenzimidazole and FeC13. The as-prepared Fe/N/C possesses a unique hollow-shell structure that contains a buffer zone allowing both water formation and vaporization, and also facilitates the mass transfer of gas- eous oxygen. This catalyst generated an oxygen reduction reaction activiW of 9.21 A/g in conjunc- tion with a peak power density of 0.71 W/cm2.燃料电池具有高效、低排放等优势,非常有希望作为未来电动汽车的能源转化装置.目前,燃料电池的商业化受制于昂贵的铂基催化剂,特别是动力学迟缓的阴极氧还原反应（ORR）铂催化剂.Fe/N/C被认为是最有潜力的ORR非贵金属催化剂,但其活性仍远低于Pt催化剂,必须依靠增加载量来弥补其与Pt催化剂的活性差距.然而,较厚的催化层（~100μm）会降低阴极传质速率.因此,改善Fe/N/C阴极的传质是提高电池性能的重要途径.本文选择高N含量的2-氨基苯并咪唑（ABI）为氮源,通过水热聚合包覆在碳黑表面,然后掺入FeCl_3,经高温热解/酸洗制备了Fe/N/C-ABI催化剂,并与基于间苯二胺的微孔型Fe/N/C催化剂（Fe/N/C-Pm PDA）进行比较.Ar等温吸附-脱附结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂具有较高的比表面积（662 m2/g）和丰富的双级孔结构（微孔和介孔）;透射电镜表征显示Fe/N/C-ABI催化剂具有中空结构,介孔孔径大约为10–25 nm.而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相当的比表面积（656 m2/g）,但以微孔为主,基本不含介孔.旋转环圆盘电极（RRDE）测试表明,在0.1 mol/L H2SO4溶液中,Fe/N/C-ABI催化剂的起始还原电位为0.92 V,在0.8 V电位下质量电流密度可达9.21 A/g;而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相近的起始电位,但具有更高的催化活性,质量电流密度为13.4 A/g.氢氧燃料电池（PEMFC）系统测试结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂在1个背压和80 oC测试条件下的最大功率密度达710 m W/cm2,高于Fe/N/C-Pm PDA催化剂（616 m W/cm2）.燃料电池与RRDE测试活性顺序的差异归结于Fe/N/C-ABI的中空球状结构.PEMFC工作时阴极会产生大量的水,很容易堵塞氧气传输通道.Fe/N/C-ABI的介孔结构可以作为水的产生和排除的缓存空间,也有利于提高O_2传质,从而提高燃料电池性能.本文为具有高传质速率的Fe/N/C催化剂研制提供了一种新思路.

关 键 词：Fe/N/C catalystNon-platinum catalystOxygen reduction reactionMesoporeHollow-shell structure 

分 类 号：O643.36[理学—物理化学] TM911.4[理学—化学]