第一性原理研究O_2在CrN_4掺杂石墨烯上的氢化  

First-principles study on the hydrogenation of the O_2 on CrN_4 embedded graphene

作　　者：许庆冉 李硕[1] 李燕[1] 薛洁[1] 张喜林[1] 路战胜[1] 杨宗献[1] 

机构地区：[1]河南师范大学物理与电子工程学院河南省光伏材料重点实验室,新乡453007

出　　处：《原子与分子物理学报》2016年第5期779-784,共6页Journal of Atomic and Molecular Physics

基　　金：国家自然科学基金(11174070;11147006);河南省高校科技创新人才支持计划(15HASTIT016);"大学生创新训练项目"(201310401)

摘　　要：掺杂是调制graphene催化特性的有效方法 .掺杂的石墨烯,因其具有对氧还原反应具有较高的活性,而作为一种新型高效质子交换膜燃料电池阴极材料.采用包含色散力校正的第一性原理的密度泛函理论方法 (DFT-D)系统的研究了O_2在CrN_4掺杂的石墨烯上的吸附和氢化特性.结果表明:(1)O_2倾向于以side-on模式吸附在Cr顶位,形成O-Cr-O三元环结构,吸附能为1.75 e V;(2)O_2在Cr N4-Gra上更倾向于直接分解成O+O,并进一步氢化为O+OH,反应的限速步为O_2的分解,相应的反应势垒为0.48 e V.Doping is a useful method to modulate the catalytic properties of graphene.Doped graphene,for its high oxygen reduction reaction activity,is a new and efficient cathode material of proton exchange membrane fuel cell.The O2 adsorption and hydrogenation properties on the Cr N4 doped graphene are investigated from the dispersion-corrected density functional theory（ DFT-D） method.It is found that：（ 1） O2 prefers to stay on the top of the Cr with the side-on configuration,forming the O-Cr-O three member ring;（2） the direct decomposition of O2 into O ＋ O on the CrN4-Gra is preferable,and the atomic O is subsequently hydrogenated into O＋ OH.The corresponding reaction rate-limiting step is the decomposition of the O2 with the reaction barrier of0.48 e V.

关 键 词：CrN4掺杂的石墨烯 O2氢化 DFT-D 

分 类 号：O469[理学—凝聚态物理]