Photocatalytic,electrocatalytic and photoelectrocatalytic conversion of methane to alcohol  

光、电、光电催化甲烷转化至醇类物质

作　　者：Yu Huang Lei Zou Yuan-Biao Huang Rong Cao 黄渝;邹磊;黄远标;曹荣(中国科学院福建物质结构研究所,结构化学国家重点实验室,福建福州350002;中国福建光电信息科学与技术创新实验室,福建福州350108;中国科学院大学,北京100049;中国科学院大学福建学院,福建福州350002)

机构地区：[1]State Key Laboratory of Structural Chemistry,Fujian Institute of Research on the Structure of Matter Chinese Academy of Sciences,Fuzhou 350002,Fujian,China [2]Fujian Science&Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China,Fuzhou 350108,Fujian,China [3]University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China [4]Fujian College,University of the Chinese Academy of Sciences,Fuzhou 350002,Fujian,China

出　　处：《Chinese Journal of Catalysis》2025年第3期207-229,共23页催化学报(英文)

基　　金：国家重点研发计划(2023YFA1507904);国家自然科学基金(22401280,U22A20436,22071245,22220102005,22033008);福建省自然科学基金(2024J08104);中国福建光电信息科学与技术创新实验室(2021ZZ103).

摘　　要：The conversion of the greenhouse gas methane to value-added chemicals such as alcohols is a promising technology to mitigate environmental issue and the energy crisis.Especially,the sustainable photocatalytic,electrocatalytic and photoelectrocatalytic conversion of methane at ambient conditions is regarded as an alternative technology to replace with thermocatalysis.In this review,we summarize recent advances in photocatalytic,electrocatalytic and photoelectrocatalytic conversion of methane into alcohols.We firstly introduce the general principles of photocatalysis,electrocatalysis and photoelectrocatalysis.Then,we discuss the mechanism for selective activation of C-H bond and following oxygenation over metal,inorganic semiconductor,organic semiconductor,and heterojunction composite systems in the photocatalytic,electrocatalytic and photoelectrocatalytic methane oxidation in detail.Later,we present insights into the construction of effective photocatalyst,electrocatalyst and photoelectrocatalyst for methane conversion into alcohols from the perspective of band structures and active sites.Finally,the challenges and outlook for future designs of photocatalytic,electrocatalytic and photoelectrocatalytic methane oxidation systems are also proposed.甲烷高值化转化技术不仅能够解决日益严峻的能源危机,还能缓解温室效应引发的环境问题.光催化、电催化及光电催化技术具有节能、环保、反应条件温和等优势,被认为是传统催化技术的有力候选.在众多甲烷转化产物中,醇类物质具有较高的能量密度,同时还是大宗化学品的重要原料.因此,高活性、高选择性的甲烷醇化技术成为研究热点.本综述总结了近年来光催化、电催化、光电催化甲烷氧化为醇类产物的研究进展.首先详细介绍了光催化、电催化和光电催化甲烷氧化的基本原理,以及催化产物的标准化检测手段,为理解甲烷转化过程提供了理论基础.随后,总结了近年来基于金属、无机半导体、有机半导体及异质结复合体系在光催化、电催化及光电催化过程中甲烷C-H键的活化机制、醇类选择性生成机制以及后续的过氧化机制.详细分析了这些过程中的影响因素,包括催化剂的能带结构、表面性质、活性位点,以及外部反应环境等.据此,深入讨论这些因素如何影响甲烷转化的活性及选择性,以及这些催化系统中包含的反应机理.先进甲烷选择性氧化到醇类物质的报道,强调了催化剂与催化产物之间的构效关系,以及光催化剂、电催化剂、光电催化剂的设计要领.最后,提出了目前光催化、电催化和光电催化甲烷氧化体系设计面临的挑战,包括甲烷的水溶性问题、甲烷氧化与产物过氧化之间的矛盾、反应机理的深入理解等;同时,提出了对未来催化剂及反应体系设计的前瞻性展望,希望未来通过优化,实现更高效、更高选择性的甲烷转化.光催化、电催化和光电催化甲烷转化技术的研究将继续深化,特别是在催化剂设计和反应机理的理解方面.本文系统总结了光催化、电催化和光电催化技术在甲烷转化为醇类化合物领域的最新进展,深入探讨了这些技术中C-H键的�

关 键 词：Photocatalysis ELECTROCATALYSIS PHOTOELECTROCATALYSIS Methane conversion ALCOHOL 

分 类 号：O643.3[理学—物理化学]