X1se:一种密度泛函和神经网络组合的高效、准确的热化学方法  

X1se: a combined method of density functional calculation and neural network correction for accurate prediction of heats of formation

作　　者：吴剑鸣 杨勇[1,2,3] 周余伟[1,2,3] 徐昕[1,2,3] 

机构地区：[1]分子催化与功能材料上海市重点实验室 [2]物质计算科学教育部重点实验室 [3]复旦大学化学系,上海200433

出　　处：《中国科学：化学》2016年第1期38-50,共13页SCIENTIA SINICA Chimica

基　　金：国家自然科学基金(21373053;21133004);国家重点基础研究发展计划(2013CB834606);理论有机化学与功能分子教育部重点实验室(湖南科技大学)开放课题的资助

摘　　要：本文介绍一个近期发展的基于神经元网络的校正密度泛函(DFT)计算标准生成焓(?fHo)的方法,即X1se方法.首先,该方法通过B3LYP/6-311+G(d,p)优化构型和计算零点能,采用B3LYP/6-311+G(3df,2p)计算单点能量,由此获得DFT计算的?fHo;接着,将DFT计算获得的生成焓和零点能,以及分子的各种描述子输入已训练好的神经网络模型,无需额外的计算量,就可获得校正后的生成焓.与本研究组早期发展的X1和X1s方法相比,X1se新增加了环境描述子,因而进一步提高了该系列方法的应用范围和计算精度.We introduce here the Xlse method recently developed in our group. It combines the density functional theory method with a neural network （NN） correction for an accurate yet efficient prediction of heats of formation. It calculates the final energy by using B3LYP/6-311＋G（3df,2p） at the B3LYP/6-311＋G（d,p） optimized geometry to obtain the B3LYP standard heats of formation at 298 K with the unscaled zero-point energy and thermal corrections at the latter basis set. Xlse distinguishes from the previous X1 and Xls method by further introducing the environmental descriptors of chemical bonds. The X1 family of methods greatly extends the reliability and applicability of the B3LYP method, providing a valuable complement to the experimental determination of thermochemistry.

关 键 词：密度泛函 B3LYP 生成焓 热化学 神经网络 X1/X1s 

分 类 号：O642[理学—物理化学]